Marie nació en Saint-Cloud el 2 de julio de 1882. Era hija de Roland Bonaparte, descendiente de Napoleón I y de Marie Félix Blanc, hija del fundador del casino de Montecarlo y dueño de una inmensa fortuna. Su madre murió un mes después de su nacimiento. Fue, por tanto, criada en St Cloud, a pocos kilómetros de París, primero por una nodriza y después por una institutriz y bajo la vigilancia de su abuela paterna. Le gustaba estudiar y sobre todo le gustaba saber pero vivía aislada bajo la atenta mirada de su abuela con la que no tenía demasiada empatía. Veía poco a su padre, que pasaba la mayor parte de su tiempo en la Sociedad Geográfica, y que se negaba a que Marie ampliara sus estudios, argumentando que su destino era el matrimonio.
Fiel a su idea, le procuró un matrimonio de conveniencia que consideró colmaba las ambiciones de cualquier padre. El elegido era el príncipe Jorge de Grecia, el segundo de los hijos del rey Jorge I. Era un hombre alto, guapo y trece años mayor que Marie. No le importaba el dinero de su prometida y firmó un documento antes del matrimonio renunciando a utilizar ni un solo céntimo de la fortuna de su esposa. Este hecho acabó de convencer al padre de Marie de que había encontrado en Jorge el esposo perfecto para su hija. Parece ser que ella se sintió muy atraída por su prometido y aunque no le apetecía dejar París y trasladar su residencia a Atenas, se caso con él en 1907, convirtiéndose a partir de ese momento en princesa de Grecia y Dinamarca.
Pronto se dio cuenta Marie de que su marido no compartía sus inquietudes intelectuales y también de lo distante y frío que se mostraba en las relaciones íntimas. No tardó en comprender la razón de su frialdad, Jorge era homosexual y de quien estaba realmente enamorado era de su tío Valdemar. A pesar de ello, tuvieron dos hijos en los primeros tres años de su matrimonio.
Aunque sus intereses eran tan distintos, la pareja logró una relación sólida, de profunda amistad, en la que el adulterio estaba presente por las dos partes y era bien tolerado por ambos. Marie buscó la felicidad en otros hombres, algunos de ellos muy conocidos como Aristide Briand, Primer Ministro francés, el cirujano Halban o el psiquiatra Löwenstein pero, con ninguno de ellos logró alcanzar unas relaciones sexuales que le fueran satisfactorias. La "volupté", como ella llamaba al orgasmo, le era negada.
Marie, empezó a obsesionarse por la frigidez que sufría y a estudiar anatomía, fisiología y también a interesarse por el psicoanálisis con el fin de lograr una solución a su problema. Sus estudios la llevaron a formular una serie de teorías que se dispuso a confirmar y para ello entrevistó a 243 mujeres sobre sus relaciones sexuales, sobre su satisfacción en las mismas, y también sobre la anatomía de sus genitales. En abril de 1924 publica el estudio realizado en la revista Bruxelles Médical, y lo firma con el nombre de A.E. Narjani, el título del trabajo era: "Considérations sur les causes anatomiques de la frigidité chez la femme".
El psiquiatra Löwenstein, uno de sus amantes, le habla de Sigmund Freud y Marie decide ir a Viena y someterse a tratamiento. Su esposo intenta hacerla desistir de su empeño pero, a los 44 años, Marie considera que se debe a si misma el intentar luchar por obtener los goces que todavía no ha sentido. Marie conoce a Freud en 1925, y a pesar de que el psicoanalista había sido ya diagnosticado de cáncer y padecía grandes dolores, se iniciaría entre ellos una estrecha relación. Sigmund Freud se convertiría en su confesor, su maestro, su consejero y su amigo. También Marie se convertiría en un gran apoyo para Freud. Fueron los contactos y el dinero de Marie los que moverían los hilos para lograr que Freud y su familia pudieran huir de Viena cuando los nazis persiguieron a los judíos austriacos. También ayudó a otras doscientas familias judías a ponerse a salvo del terror que se cernía sobre sus vidas.
Marie estaba tan impresionada por el psicoanálisis que decidió convertirse en psicoanalista. Este trabajo, que ejercería hasta su muerte, no fue su única dedicación. Tradujo al francés la obra de Freud, fue fundadora, junto a otros miembros, de la "Sociedad Psicoanálitica de París" y de la "Revista Francesa del Psicoanálisis" y además continuó escribiendo y estudiando.
De sus obras, tal vez, la más emblemática sea la que escribió sobre Edgard Allan Poe. Marie se sentía emocionalmente muy cercana a Poe, posiblemente porque ambos habían sufrido la ausencia de la madre. Los estudios realizados por Marie sobre la obra de E. A. Poe ofrecen observaciones muy interesantes sobre la psicología del escritor.
Los príncipes Jorge y Marie celebran sus bodas de oro en 1957, rodeados de su familia y de sus amigos. Tan sólo cuatro días después Jorge fallece. Para Marie su pérdida es muy dolorosa. Su marido había sido un amigo fiel y comprensivo junto al que había pasado cincuenta años de su vida, su unión, basada en el respeto y la tolerancia, había constituido el pilar más fuerte de su vida.
Marie fue una mujer excepcional, vivió en una época en la que las mujeres estaban relegadas a servir de acompañamiento al hombre y a la maternidad. Y en este marco social ella reclamó su derecho al placer y a la felicidad.
En su vejez confesó que el psicoanálisis le había procurado la posibilidad de trabajar, mucha paz mental y una gran resignación, pero que su vida estaba marcada por el fracaso y el deseo de esa volupté que nunca consiguió sentir.
Marie enfermaría de leucemia cinco años después de la muerte del príncipe Jorge. Fallecía en Saint-Tropez, el 21 de septiembre de 1962. Fue incinerada y sus cenizas depositadas en Grecia junto a su esposo.